В возрасте 28 лет, Сильвио Данини был назначен архитектором Царскосельского дворцового управления. В Царском Селе в 1896–1917 годах С. А. Данини построил около тридцати частных и общественных зданий, занимался ремонтом и наблюдал за состоянием церквей, дворцов и парков. Архитектурный облик Царского Села конца XIX — начала XX века во многом сформировался под влиянием Сильвио Данини. Проекты мастера пользовались особым расположением Николая II: они сочетали живописный модерн, неоготику и неоклассику с передовыми инженерными технологиями. В 1914 году Данини удостоился чина действительного статского советника. Его служебная деятельность была отмечена многочисленными наградами.
Великая Отечественная война нанесла урон наследию мастера: сгорел Китайский театр, реконструированный Данини, погибли несколько царскосельских деревянных домов его постройки, Школа нянь императрицы Александры Федоровны потеряла свой исторический облик, были утрачены интерьеры. Тем не менее значительная часть творческого наследия С. А. Данини сохранилась в архитектурном ансамбле Царского Села, где множество мест — от Дворцовой электростанции и Императорского гаража до собственного дома архитектора и названной в его честь улицы — сегодня напоминают о жизни и деятельности мастера.